天津市APEC期间黑碳气溶胶观测研究
2022-06-09
摘要：利用AE-31型黑碳仪在APEC期间对天津进行了黑碳气溶胶浓度监测，分析了APEC期间气象因素对黑碳气溶胶的影响结果，监测结果表明APEC期间天津市黑碳气溶胶平均浓度为4.8μg/m3，占同期PM2.5浓度的7.1%，并通过数据对比说明APEC期间天津市采取的最高级别应急减排措施对保障环境空气质量起到了积极作用。
关键词：亚太经合组织;黑碳气溶胶;观测
1引言
黑碳气溶胶主要由含碳物质不充分燃烧热解产生，煤、石油、木碳以及柴草等燃烧都会产生大量的黑碳气溶胶。黑碳气溶胶的化学结构决定了它在环境空气中的惰性，除物理扩散及沉降外，黑碳气溶胶本身难以清除。作为PM2.5中重要的污染物，黑碳气溶胶的以上特性使其多作为环境空气中PM2.5一次污染排放的代表性污染物，黑碳气溶胶占PM2.5质量浓度的百分比可用于表示一次排放污染物所占比重。
2014年11月亚太经济合作组织（APEC）会议在北京召开，为响应国家要求，确保APEC期间北京市环境空气质量达标，天津市政府于APEC期间在全市行政区域范围内实施了包括重点行业企业限产限排，施工工地扬尘污染控制，禁止露天烧烤，机动车单双号限行等最高级别应急减排措施.本文利用黑碳仪连续监测APEC前后天津市黑碳气溶胶浓度，讨论了天津市在APEC期间黑碳气溶胶浓度变化特征，并结合气象数据分析黑碳气溶胶的变化特征及可能的影响因素，同时研究了PM2.5中黑碳气溶胶所占质量百分比，以综合说明APEC期间天津市黑碳气溶胶变化。
2材料与方法
2.1黑碳仪
本次监测采用AE-31型黑碳仪（MageescientificInc，USA），该仪器可同时使用370，470，520，590，660，880和950nm7个波段的光源测量黑碳气溶胶的光吸收，计算黑碳气溶胶浓度，时间分辨率可达1min。
AE-31型黑碳仪采用“时间差分测量方式”进行监测，即在抽气泵的作用下，环境空气连续通过黑碳气溶胶滤膜采样区，每隔一个时间周期，仪器开/关测量光源一次，测量有光源照射和无光源照射2种条件下黑碳气溶胶采样区和参照区的光强信号。通过采样区光学衰减量，计算得到该测量周期内收集的黑碳气溶胶质量，再除以此段时间通过的采样体积，即计算出采样空气流中的平均黑碳浓度。如果测量周期与所关注的空气质量变化时间尺度相比较短时，可以认为观测是连续的。如果平均浓度从一个观测周期到下一个周期的变化不大，则认为该平均值合理反映了该测量周期内环境空气的实际黑碳浓度。
采样区气溶胶样品光学削减ATN按照如下公式进行计算：
ANT=100×In[（SB-SZ）/（RB-RZ）]（1）
式中：SB、SZ、RB、RZ分别为采样区“亮”信号、采样区“暗”信号、参照区“亮”信号和参照区“暗”信号。某一个测量周期与上一个测量周期间的采样点光学衰减量ΔATN与采样点的黑碳气溶胶质量增量Δ（MBC）成正比：
ΔATN=ATN-ATN0=σ×Δ（MBC）（2）
式中：σ为黑碳气溶胶当量衰减系数，cm2/g;ATN为本测量周期光学衰减;ATN0为上一测量周期光学衰减;Δ（MBC）为采样区单位黑碳沉积量增量。设采样点的面积为A，采样的体积流速为F，则相邻两个采样周期（时间差为T）内环境空气中平均黑碳浓度[BC]为：
[BC]=Δ（MC）×A×109/F×T（3）
2.2监测地点及时间
监测地点位于天津市环境监测中心大气环境多参数监测站（117°09′E、39°06′N），黑碳气溶胶采样仪距地面高度23m，距监测站房顶1m。监测时间为2014年11月3日至11月17日。
3结果与讨论
3.1黑碳气溶胶浓度变化特征
本文取2014年11月3日至5日代表APEC前期，2014年11月6日至11日代表APEC期间，2014年11月12日至17日代表APEC后期。图1为监测期间黑碳气溶胶日平均浓度，监测期间黑碳气溶胶平均浓度为4.8μg/m3，其中APEC前期平均浓度为5.1μg/m3，APEC期间平均浓度为5.3μg/m3，APEC后期平均浓度为4.2μg/m3。这一结果显著低于2001年在北京的观测值10.3μg/m3，说明APEC期间天津市本地污染源控制效果显著。
在污染源排放稳定的前提下，黑碳气溶胶逐日变化情况与天气条件密切相关，监测期间属于冬季，黑碳气溶胶浓度变化情况主要受冷空气、静稳天气及风向影响。如APEC前期天津市以偏东风为主，风自大海吹来，空气相对干净，黑碳气溶胶浓度处于中间水平（5.1μg/m3）;APEC期间天津市以偏南风为主，风速较低，天气相对静稳且从南部地区传输污染物，不利于环境空气质量改善，黑碳气溶胶浓度处于较高水平（5.3μg/m3），APEC后期天津市冷空气基本为北风，风速较高且较为清洁，能够迅速吹散污染，改善环境空气质量，黑碳气溶胶浓度处于较低水平（4.2μg/m3）。
图1中11月6日和11月11日受冷空气影响（均为偏北风，平均风速分别约为1。8m/s，2.3m/s），黑碳气溶胶浓度均较低，其中11月12日出现APEC期间黑碳气溶胶最低值1.2μg/m3。11月10日受低压系统影响，天气静稳（偏南风，平均风速约0.7m/s），黑碳气溶胶达到最大数值9.2μg/m3，是监测期间最小值1.2μg/m3的7.7倍。
图2中为APEC期间黑碳气溶胶小时浓度变化情况，整体呈现双峰型。APEC期间黑碳气溶胶峰值出现在6时与22时，谷值出现在13时至16时，出现以上规律与机动车限行减少白天机动车黑碳气溶胶排放和混合层高度变低出现逆温现象等情况有关。
3.2PM2.5质量浓度与PM2.5中黑碳气溶胶浓度的关系
图3是APEC期间PM2.5的小时质量浓度与PM2.5中黑碳气溶胶小时质量浓度的回归关系图，两者相关系数为0.806，说明在绝大多数情况下两者的来源是一致的。
利用APEC期间天津市环境监测中心空气自动监测站PM2.5监测数据和黑碳监测器对应数据进行比较，计算得到PM2.5中黑碳所占质量浓度百分比，其中APEC前期为7.3%，APEC期间为7.1%，APEC后期为9.0%。结合天津市APEC期间环境空气质量保障措施来看，APEC前期天津市主要对工业企业和土石方作业进行管控;APEC期间增加施工工地和机动车管控。APEC期间及APEC前期黑碳气溶胶占PM2.5质量浓度百分比明显低于APEC后期，说明APEC期间一次生成的PM2.5比重明显降低，天津市APEC期间环境空气质量保障工作起到了积极效果。
关键词：亚太经合组织;黑碳气溶胶;观测
1引言
黑碳气溶胶主要由含碳物质不充分燃烧热解产生，煤、石油、木碳以及柴草等燃烧都会产生大量的黑碳气溶胶。黑碳气溶胶的化学结构决定了它在环境空气中的惰性，除物理扩散及沉降外，黑碳气溶胶本身难以清除。作为PM2.5中重要的污染物，黑碳气溶胶的以上特性使其多作为环境空气中PM2.5一次污染排放的代表性污染物，黑碳气溶胶占PM2.5质量浓度的百分比可用于表示一次排放污染物所占比重。
2014年11月亚太经济合作组织（APEC）会议在北京召开，为响应国家要求，确保APEC期间北京市环境空气质量达标，天津市政府于APEC期间在全市行政区域范围内实施了包括重点行业企业限产限排，施工工地扬尘污染控制，禁止露天烧烤，机动车单双号限行等最高级别应急减排措施.本文利用黑碳仪连续监测APEC前后天津市黑碳气溶胶浓度，讨论了天津市在APEC期间黑碳气溶胶浓度变化特征，并结合气象数据分析黑碳气溶胶的变化特征及可能的影响因素，同时研究了PM2.5中黑碳气溶胶所占质量百分比，以综合说明APEC期间天津市黑碳气溶胶变化。
2材料与方法
2.1黑碳仪
本次监测采用AE-31型黑碳仪（MageescientificInc，USA），该仪器可同时使用370，470，520，590，660，880和950nm7个波段的光源测量黑碳气溶胶的光吸收，计算黑碳气溶胶浓度，时间分辨率可达1min。
AE-31型黑碳仪采用“时间差分测量方式”进行监测，即在抽气泵的作用下，环境空气连续通过黑碳气溶胶滤膜采样区，每隔一个时间周期，仪器开/关测量光源一次，测量有光源照射和无光源照射2种条件下黑碳气溶胶采样区和参照区的光强信号。通过采样区光学衰减量，计算得到该测量周期内收集的黑碳气溶胶质量，再除以此段时间通过的采样体积，即计算出采样空气流中的平均黑碳浓度。如果测量周期与所关注的空气质量变化时间尺度相比较短时，可以认为观测是连续的。如果平均浓度从一个观测周期到下一个周期的变化不大，则认为该平均值合理反映了该测量周期内环境空气的实际黑碳浓度。
采样区气溶胶样品光学削减ATN按照如下公式进行计算：
ANT=100×In[（SB-SZ）/（RB-RZ）]（1）
式中：SB、SZ、RB、RZ分别为采样区“亮”信号、采样区“暗”信号、参照区“亮”信号和参照区“暗”信号。某一个测量周期与上一个测量周期间的采样点光学衰减量ΔATN与采样点的黑碳气溶胶质量增量Δ（MBC）成正比：
ΔATN=ATN-ATN0=σ×Δ（MBC）（2）
式中：σ为黑碳气溶胶当量衰减系数，cm2/g;ATN为本测量周期光学衰减;ATN0为上一测量周期光学衰减;Δ（MBC）为采样区单位黑碳沉积量增量。设采样点的面积为A，采样的体积流速为F，则相邻两个采样周期（时间差为T）内环境空气中平均黑碳浓度[BC]为：
[BC]=Δ（MC）×A×109/F×T（3）
2.2监测地点及时间
监测地点位于天津市环境监测中心大气环境多参数监测站（117°09′E、39°06′N），黑碳气溶胶采样仪距地面高度23m，距监测站房顶1m。监测时间为2014年11月3日至11月17日。
3结果与讨论
3.1黑碳气溶胶浓度变化特征
本文取2014年11月3日至5日代表APEC前期，2014年11月6日至11日代表APEC期间，2014年11月12日至17日代表APEC后期。图1为监测期间黑碳气溶胶日平均浓度，监测期间黑碳气溶胶平均浓度为4.8μg/m3，其中APEC前期平均浓度为5.1μg/m3，APEC期间平均浓度为5.3μg/m3，APEC后期平均浓度为4.2μg/m3。这一结果显著低于2001年在北京的观测值10.3μg/m3，说明APEC期间天津市本地污染源控制效果显著。
在污染源排放稳定的前提下，黑碳气溶胶逐日变化情况与天气条件密切相关，监测期间属于冬季，黑碳气溶胶浓度变化情况主要受冷空气、静稳天气及风向影响。如APEC前期天津市以偏东风为主，风自大海吹来，空气相对干净，黑碳气溶胶浓度处于中间水平（5.1μg/m3）;APEC期间天津市以偏南风为主，风速较低，天气相对静稳且从南部地区传输污染物，不利于环境空气质量改善，黑碳气溶胶浓度处于较高水平（5.3μg/m3），APEC后期天津市冷空气基本为北风，风速较高且较为清洁，能够迅速吹散污染，改善环境空气质量，黑碳气溶胶浓度处于较低水平（4.2μg/m3）。
图1中11月6日和11月11日受冷空气影响（均为偏北风，平均风速分别约为1。8m/s，2.3m/s），黑碳气溶胶浓度均较低，其中11月12日出现APEC期间黑碳气溶胶最低值1.2μg/m3。11月10日受低压系统影响，天气静稳（偏南风，平均风速约0.7m/s），黑碳气溶胶达到最大数值9.2μg/m3，是监测期间最小值1.2μg/m3的7.7倍。
图2中为APEC期间黑碳气溶胶小时浓度变化情况，整体呈现双峰型。APEC期间黑碳气溶胶峰值出现在6时与22时，谷值出现在13时至16时，出现以上规律与机动车限行减少白天机动车黑碳气溶胶排放和混合层高度变低出现逆温现象等情况有关。
3.2PM2.5质量浓度与PM2.5中黑碳气溶胶浓度的关系
图3是APEC期间PM2.5的小时质量浓度与PM2.5中黑碳气溶胶小时质量浓度的回归关系图，两者相关系数为0.806，说明在绝大多数情况下两者的来源是一致的。
利用APEC期间天津市环境监测中心空气自动监测站PM2.5监测数据和黑碳监测器对应数据进行比较，计算得到PM2.5中黑碳所占质量浓度百分比，其中APEC前期为7.3%，APEC期间为7.1%，APEC后期为9.0%。结合天津市APEC期间环境空气质量保障措施来看，APEC前期天津市主要对工业企业和土石方作业进行管控;APEC期间增加施工工地和机动车管控。APEC期间及APEC前期黑碳气溶胶占PM2.5质量浓度百分比明显低于APEC后期，说明APEC期间一次生成的PM2.5比重明显降低，天津市APEC期间环境空气质量保障工作起到了积极效果。